Iniziò a cantare all'età di quattro anni nelle osterie milanesi dove veniva accompagnato dal padre rilegatore di libri e dallo zio cantore di parrocchia, raccogliendo i primi applausi. La prima canzone che lo appassionò tanto e che imparò fu Balocchi e profumi (1928). Cantare era la sola cosa facile della sua infanzia, quasi un'evasione, un modo per uscire da quel mondo faticoso e povero. Lavorò come apprendista in una sartoria, garzone di un barbiere e ciabattino.Dopo l'esordio alla fine degli anni trenta al concorso L'ora del dilettante, ottenne una piccola parte nella rivista Scandalo '40 (1940) al Mediolanum di Milano: lo spettacolo, il merito di rivelare le sue doti canore suscitando un'entusiastica accoglienza da parte del pubblico. Il suo primo successo discografico fu Villa Triste (1941).Esonerato dal fronte per una grave forma di poliomielite che l'aveva colpito all'età di un anno rendendolo claudicante, negli anni della guerra tenne numerosi spettacoli per le forze armate ed incise pezzi di successo che approdarono subito alla radio.Il 22 febbraio 1943 si sposò con Lina Agnesi nella Chiesa di Sant'Agostino di Milano.Dal dopoguerra agli anni sessanta fu anche attore di cinema e teatro.Negli anni cinquanta, assieme a Giorgio Consolini, Luciano Virgili, Achille Togliani, Claudio Villa e Narciso Parigi, fu uno dei più amati interpreti del genere melodico sentimentale.In questo periodo, però, con l'avvento della televisione, la RAI ed il Festival di Sanremo gli chiusero le porte, per non farlo apparire a causa del suo "poco essere telegenico". Tuttavia, una volta superato questo scoglio, nel 1961 vinse il Festival di Sanremo con Al di là, pezzo melodico firmato da Mogol e Donida .Al Festival di Sanremo partecipò altre tre volte: nel 1962 con L'anellino ed Il cielo cammina, nel 1963 con Le voci e Ricorda e nel 1970 con Sole pioggia e vento, ma negli anni seguenti il suo stile tradizionale venne messo in ombra dalle nuove tendenze musicali. Tra i suoi maggiori successi sono da ricordare E vanno, Il vagabondo delle stelle, Primo amore, Fior di rose (e di ginestre), Madonna fiorentina, L'eco mi risponde, Montanina, Mimosa, La canzone dei battiferri, Terra straniera, Perdonami, Scrivimi, Buongiorno tristezza, Spazzacamino,e tante altre.A causa della poliomielite che lo colpì da piccolo, mentre cantava Luciano Tajoli doveva reggersi o appoggiarsi a qualcosa. In quasi tutti i film da lui interpretati questa disabilità era talvolta funzionale alla narrativa della sceneggiatura, poiché il personaggio da lui interpretato zoppicava a causa dei postumi di un incidente, più o meno tragico, occorsogli in precedenza. In altri film in cui svolgeva solo un ruolo canoro egli cantava appoggiato ad un pianoforte o ad una poltrona.Ha venduto oltre 30 milioni di dischi. Il suo maggiore successo internazionale fu Al di là di Mogol-Donida del 1961.Agli inizi degli anni settanta, fondò assieme al fratello un'azienda metalmeccanica presso Merate.