Gastone Brilli Peri era figlio del conte Alessandro Brilli Peri e della marchesa Elisa Alli Maccarani residenti a Firenze.. Ma,possedevano anche una serie di proprietà in campagna e più precisamente a Montevarchi, Non è strano dunque che Gastone preferisse Montevarchi a Firenze come dimostrano anche i certificati anagrafici che lo vedono residente in Montevarchi fino al 10 novembre 1909 .Disputò la sua prima gara agli inizi del 1907 quando aveva solo 14 anni. Era però una corsa ciclistica. Nel 1908, vinse un'altra gara a Firenze intitolata all'aviatore Charles Van Den Born il cui primo premio era, ovviamente, un tour in aereo sulla città con decollo da Campo di Marte. Gara dopo gara, nel 1911, arrivò la vittoria nel campionato toscano e relativo piazzamento a quello italiano. In senso ciclistico Brilli Peri era un velocista: debole in salita ma micidiale nelle volate.La passione per la bicicletta comunque passò presto quando, nel 1912, comprò la sua prima moto, una Della Ferrera. L'anno dopo si iscrisse al Moto Club d'Italia con licenza di gareggiare e infatti nel 1914 partecipò al al Giro del Trasimeno e al Giro Umbro-Toscano per poi vincere il 1º Giro motociclistico d'Italia. Durante la Prima guerra mondiale fu assegnato al 69º Reggimento Fanteria e, naturalmente, impiegato come motociclista addetto all'Ufficio Stampa del Comando Supremo. A guerra finita tornò a correre e, durante una gara al Foro Boario, avvenne la svolta della sua carriera come racconta lui stesso:  Uno scoppio di gomma, mentre abbordavo alla massima velocità una curva sopraelevata; un ruzzolone semplicemente fantastico; più di due mesi all'ospedale e ... cambiamento dei connotati. Rotto il naso, rotta la mandibola, perduti sei denti: ecco il passivo del mio bilancio..  Quella caduta mi decise a... continuare a correre ancor più forte, passando dalla motocicletta alla automobile» Con le auto da corsa, per la verità, aveva già avuto a che fare nel 1914 quando, nel circuito del Mugello, aveva fatto da meccanico al conte San Giorgio. L'esordio da pilota fu però nel 1920 in una classica di allora, la Parma-Poggio Berceto, dove, al volante di un'Aquila Italiana, si classificò terzo. Il 2 aprile 1922 prese parte alla XIII edizione della Targa Florio ma fu costretto al ritiro per un grave incidente con cappottamento .Fu Antonio Ascari a trasportarlo all'ospedale. Con ancora i postumi dell'incidente addosso, sempre nel 1922, tornò a vincere la Parma-Berceto ed al Mugello più buoni piazzamenti alla gara della Consuma ed al Gran Premio d'Autunno a Monza. ed altri concorsi. Il 26 luglio 1925 era regolarmente al via del Gran Premio di Francia dove morì Antonio Ascari che si schiantò con l'Alfa Romeo P2. E proprio in seguito a questa tragedia la scuderia decise di ingaggiare Brilli Peri come sostituto di Ascari. Una fatalità che gli valse la gloria. Monza era l'ultima gara del campionato del mondo e le previsioni erano tutt'altro che favorevoli per gli italiani.  Il 6 settembre 1925, sulla griglia di partenza del V Gran Premio d'Italia, Brilli Peri è in terza fila con Santolesi su Chiribiri e Kreys su Duesenberg dietro alle altre Alfa Romeo di Campari e De Paoli. Partono le tre Alfa di Brilli Peri, Campari e De Paoli prendono il comando seguite a breve distanza da Milton su Duesemberg che ha in scia Materassi che però, di lì a poco, esce per un guasto meccanico. Al 32º giro Brilli Peri si ferma per fare rifornimento e cambia le due ruote posteriori^.  Al 35º giro, ripassano ai box contemporaneamente tutte e tre le Alfa Romeo e Milton passa al comando. Ma per poco. Brilli Peri con una progressiva accelerazione dalla terza posizione lo supera e va in testa. Dopo 80 giri di pista per 800 km, Brilli Peri sfreccia sul rettilineo d'arrivo e passa per primo sotto la bandiera a scacchi con un tempo di 5 ore, 14 minuti e 33 secondi. Ed è campione del mondo. Aldo Borrelli su La Nazione scrive: «Noi siamo particolarmente lieti che la vittoria di Monza non sia stata ghermita dagli uomini più noti al quali sembrava dovesse andare per diritto divino, ma da questo bel gentiluomo fiorentino, da questo grande e buon figliolone delta nostra terra, il quale aveva già sanguinato varie volte sulla strada dominata e dominatrice e perseguiva tuttavia il suo sogno di gloria. Il 1928 è l'anno dei suoi più grandi successi. Il 10 giugno arriva secondo nel Gran Premio di Roma dietro a Louis Chiron su Bugatti; ma poi vince a Montenero, a Perugia, a Brescia, alla Collina Pistoiese e alla Consuma, e ancora a Cremona, al Mugello e a Tunisi. Sembrava insomma che la sua parabola ascendente non dovesse più arrestarsi fino a quando il 22 marzo 1930 «poco dopo le ore 13, mentre in circuito chiuso il corridore Gastone Brilli Peri provava il percorso della gara, giunto in località Suk El Giuma, a 5 km da Tripoli, perduta la padronanza della sua potente macchina, andava a cozzare contro il muricciolo di un giardino. L'automobile filava in quel momento ad una velocità di 180 km all'ora. L'urto è stato tremendo. Sbalzato dal sedile, il valoroso pilota toscano rimaneva ucciso sul colpo» Il corpo di Gastone Brilli Peri rientrò a Montevarchi nel tardo pomeriggio del 28 marzo e fu allestita una camera ardente. Mentre in tutta la città le bandiere erano a mezz'asta, il 29 marzo, fu celebrato il funerale al quale partecipò una folla imponente arrivata da Firenze e da tutta l'Italia. Il corpo fu poi trasferito a Firenze, nel cimitero di Trespiano, per essere seppellito nella cappella di famiglia dove, ancora oggi, lo ricorda un busto in bronzo dello scultore Pietro Guerri.In memoria del figlio scomparso, con atto di donazione del 29 dicembre 1939, la madre Elisa lasciò la villa di Montevarchi alle suore Calasalanziane che la adibirono ad asilo infantile intitolandolo al pilota. La marchesa donò anche una campana alla chiesa di Santa Maria al Giglio.